气候变化是人类面临的全球性问题，当前各国激增的CO2温室气体排放量已对生命系统构成了巨大威胁。仿自然界植物光合作用，利用太阳能引发催化过程，将CO2转化为燃料或高附加值化学品，是实现温室气体资源化利用的重要途径，正受到越来越多的关注。由于构成单元与分子结构高度可调节，均相分子催化剂-半导体复合催化体系为设计高效CO2光催化还原体系提供了理想的平台。然而，有限的光生载流子转移速率及电子-空穴高复合率严重制约了该体系的光催化效率。
有鉴于此，环建学院博士后魏曰采用C3N4为光敏剂，苯甲醛基修饰的四联吡啶铁基配合物为催化活性组分，利用席夫碱反应实现分子催化剂与C3N4在光催化过程的原位共价键连。该共价键的构筑不仅提供强韧的光电子传输通道、提高光电子利用率，且有效抑制HER竞争反应，实现了高活性、高选择性的光催化CO2还原过程。基于该催化体系，CO转化数可达2554，为非共价键连体系的10倍之高，同时CO选择性可达95%，优于以往报道的各类非共价键连复合催化体系。该成果表明原位共价键连策略可有效提升复合体系催化性能，为构筑新型分子配合物-半导体复合催化剂用于其他高效光催化反应提供了重要思路。
相关成果于2022年1月5日发表在国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》，题为“Highly Efficient Photocatalytic Reduction of CO2to CO by In Situ Formation of a Hybrid Catalytic System Based on Molecular Iron Quaterpyridine Covalently Linked to Carbon Nitride”，魏曰博士后为第一作者。这是我校为第一单位在《Angewandte Chemie International Edition》上发表的首篇学术论文，属中科院一区顶级期刊。在该工作基础上，魏曰博士后还成功申请到2021年度广东省基础与应用基础研究青年基金项目。魏曰博士后合作导师为邱永福教授和陈贵教授。
（撰稿：魏曰，一审：邱永福，二审：胡胜，三审：刘晓蔚，终审：李纠）
